отличия.

На экспериментально полученной кривой присутствует четко выраженный максимум при 3 A-1, тогда как на кривой 1 в этой области наблюдается лишь небольшой перегиб. Наблюдаемые

отличия можно объяснить тем, что рассматриваемый фрагмент структуры не соответствует в достаточной мере виду реальной области когерентного рассеяния изучаемого образца.

Из сравнения модельных кривых 1, 2, 3, 4 видно, что при увеличении размера кластера и, следовательно, с ростом области когерентного рассеяния, происходит обострение максимумов и рост их интенсивности. Кроме того, на модельных кривых возникают дополнительные фрагменты, например первый максимум разделяется на два в области 2.5 A-1, а размытый пик в области 3.5-^5.5 A-1 постепенно трансформируется в три хорошо различимых максимума.

Общую тенденцию изменения картины рассеяния можно связать с увеличением вклада в нее пар атомов, обуславливающих эти максимумы. Кроме того, уменьшение ширины максимумов, увеличение их интенсивности и общий рост контрастности теоретических кривых распределения интенсивности по сравнению с экспериментальной кривой говорит о том, что модельные области когерентного рассеяния имеют более упорядоченную структуру, чем таковые в размолотом диопсиде.

упорядочения в аморфизированном размолом диопсиде. Однако бросаются в глаза и характерные

Рис. 4. Распределение интенсивности рассеяния в электронных единицах: образцом диопсида после 65-ти часов помола на воздухе - +++++ кривая, теоретически рассчитанные кривые рассеяния кластерами, состоящими из 4-х (2x2x1) элементарных ячеек диопсида. Кривая -1 - кристаллит, кривая -2 - тот же самый кластер после 500 шагов МДЭ,

_кривая -3 - тот же самый кластер после 25000 шагов МДЭ._

Видно, что уже после 500 шагов эксперимента (кривая 2) первый максимум резко понижается и

разделяется на два. Интенсивность рассеяния в области 3 А-1 также падает и пик значительно

размывается и приближается по виду к экспериментальному. Та же тенденция наблюдается для

максимума в области 3.5-^5.5 А-1.

При переходе к кривой 3, соответствующей 25000 шагов МДЭ, первый максимум

обостряется и растет его интенсивность, второй и четвертый становятся малыми, третий максимум

разделяется на два пика, которые превосходят по интенсивности экспериментальные. Анализ

динамики изменения картины рассеяния дает основание полагать, что разупорядочение структуры

Для выяснения того, какая модель области когерентного рассеяния, возникающей в результате разупорядочения структуры, наиболее близка к реальности, был проведен молекулярно-динамический эксперимент (МДЭ). Условия проведения МДЭ были аналогичны описанным в работе [11]. Для каждого из рассматриваемых кластеров (1, 4, 8, 16 трансляций) строились кривые распределения интенсивности рассеяния после определенного числа шагов эксперимента. Одновременно, для выяснения момента релаксации структуры, фиксировалась кривая зависимости потенциальной энергии кластера от количества шагов МДЭ.

На рис. 4 представлены: кривые распределения интенсивности рассеяния для образца диопсида, размолотого в течение 65 часов, теоретически рассчитанные кривые для кристаллита, состоящего из 4-х элементарных ячеек этого минерала (1) и кривые, полученные после 500 и 25000 шагов МДЭ (2, 3).

Рис. 5. Распределение интенсивности рассеяния в электронных единицах: образцом диопсида после 65-ти часов помола на воздухе - +++++ кривая, теоретически рассчитанная кривая рассеяния объектом, состоящим из кристаллитов диопсида (2x2x1 элементарные ячейки, атомы которых подвергнуты случайному смещению), занимающих 50% облучаемого объема, и кластеров, сформированных в процессе МДЭ (50% объема). Поэтому вероятнее всего то, что области когерентного рассеяния в образце размолотого в течение

65 часов диопсида формируются по типу кластеров, ограниченных по размеру одной

элементарной ячейкой в направлении z и вытянутых вдоль других осей.

На основе изложенного было сделано предположение, что области когерентного рассеяния

могут представлять собой частично разупорядоченную структуру, часть объема которой

представлена слабо искаженной кристаллической решеткой диопсида, а другая часть -

рентгеноаморфна. Была получена теоретическая кривая рассеяния моделью, в которой вклад в эту

кривую на 50% обусловлен атомами кластера, состоящего из четырех элементарных ячеек

диопсида, и на 50% - атомами области, разупорядоченной в процессе МДЭ (рис. 5). В результате

удалось добиться хорошего соответствия экспериментальной и теоретической кривых, что

подтверждает высказанное предположение. Различие в ширине максимумов на теоретической и

кластера, состоящего из 2x2x1 элементарных ячеек диопсида, приближает модельную область когерентного рассеяния к виду, полученному в ходе рентгеноструктурного эксперимента. Кластер после 500 шагов МДЭ не достиг равновесного состояния, и продолжается процесс релаксации структуры. Потенциальная энергия кластера после резкого уменьшения перестает заметно изменяться после 5000 шагов эксперимента.

Аналогичные расчеты и анализ полученных кривых для кластеров из 8 и 16 ячеек привели к тому, что наилучшего качественного соответствия экспериментальной кривой с теоретической удалось добиться для кластера, состоящего всего из 4-х элементарных ячеек.