Влияние процессов динамической дифракции на тонкую структуру спектров брэгговского отражения в области

аномального рассеяния

Ведринский Р.В. (vedr@ip.rsu.ru), Козырев В.Э., Новакович А.А., Гончар А.А.

Ростовский государственный университет

За последнее время существенно вырос интерес к исследованию брэгговской дифракции в области аномального рассеяния рентгеновского излучения, где энергии квантов близки к энергиям ионизации остовных атомных уровней [1, 2]. В этой области спектра наблюдается ряд эффектов, не имеющих места в области нормального рассеяния, таких как возникновение тонкой структуры спектров аномальной дифракции - DAFS [3], отражение с поворотом плоскости поляризации, появление брэгговских рефлексов, запрещенных в области нормального рассеяния [4]. При исследовании эффектов аномального рассеяния используются монокристаллические образцы, в которых также возможны эффекты динамической дифракции рентгеновского излучения. Важно знать, в какой мере последние эффекты влияют на тонкую структуру спектров аномальной дифракции. Ниже этот вопрос исследуется на примерах кристаллического германия и кристалла PbTiO3.

Кристалл германия имеет кубическую решетку со структурой алмаза и параметром ячейки 5,657 А. Расчеты проводились для идеальной монокристаллической пластинки толщиной 0,5 мкм с поверхностью, перпендикулярной оси [001]. Исследовалась интегральная интенсивность разрешенного (004) брэгговского рефлекса в зависимости от частоты рентгеновского излучения вблизи Ge K- края поглощения. Аномальный вклад в атомный фактор рассеяния (АФР), обусловленный резонансным рассеянием (РР) рентгеновских квантов на Ge 1s оболочке, рассчитывался по программе XKDQ, разработанной в НИИ физики Ростовского госуниверситета [5]. Нормальный и аномальный нерезонансный вклады в АФР определялись из таблиц. Результаты расчетов представлены на рис. 1, где по оси абсцисс показаны энергии фотоэлектронов, отсчитанные от МТ нуля кристаллического потенциала, а по оси ординат - интегральные интенсивности рефлекса 1(E), рассчитанные в атомных единицах для единичного потока падающего излучения. На панели а линия 1 получена с учетом как динамической дифракции, так и РР, линия 2 - с учетом динамической дифракции, но без учета РР, линия 3 - в приближении геометрической теории дифракции с учетом РР, а линия 4 - в том же приближении, но без учета РР. Линия 5 показывает интегральную интенсивность (004) рефлекса, экспериментально полученную для реального толстого кристалла [6]. Линии 5 и 1 совмещены по шкале ординат в длинноволновой области спектра. На панели б рисунка 1 в произвольных единицах показан К- спектр поглощения германия, рассчитанный по программе XKDQ (линия 6), где он сопоставлен с экспериментальным спектром [7] (линия 7). Расчетный и экспериментальный спектры поглощения совмещены по главному максимуму. Экспериментальный брэгговский спектр согласован со спектром поглощения по шкале энергии рентгеновских квантов, а расчетные спектры отражения согласованы со спектром поглощения по энергии фотоэлектронов, отчитываемой от МТ нуля кристаллического потенциала. При расчете интенсивности брэгговского отражения в приближении геометрической теории дифракции учитывалось поглощение падающей волны в кристалле.

Кристалл PbTiO3 при комнатной температуре тетрагональный с параметрами ячейки a = b = 3,904 A, c = 4,15 A [8]. Атом титана смещен из центра TiO6 октаэдра по оси

4-го порядка на 0,3 А. Исследования проведены для монокристаллической а-доменной пластинки толщиной 0,5 мкм с поверхностью, перпендикулярной оси [100], для двух случаев: (1) ось с кристалла лежит в плоскости рассеяния и (2) ось с перпендикулярна этой плоскости. Вектор электрического поля рентгеновского излучения в обоих случаях перпендикулярен плоскости рассеяния. Рассчитывалась полная интенсивность (200) брэгговского рефлекса вблизи Ti К- края поглощения. Полученные результаты представлены на рис. 2.1 и 2.2. На обоих рисунках на панелях а показаны расчетные спектры брэгговского отражения, на панелях б - расчетные Ti К- спектры поглощения. По осям абсцисс на рис. 2.1 и 2.2 отложены энергии фотоэлектронов, отсчитываемые от МТ нуля кристаллического потенциала. Нумерация линий на рис. 2.1 а и 2.2 а такая же, как на рис. 1 а: линии 1 получены с учетом как динамической дифракции, так и РР, линии 2 - с учетом динамической дифракции, но без учета РР, линии 3 - в приближении геометрической теории дифракции с учетом РР, линии 4 - в этом же приближении, но без учета РР. Как и в случае спектров германия при расчете интенсивности брэгговского отражения в приближении геометрической теории дифракции учитывалось поглощение падающей волны в кристалле, которое в случае кристалла титаната свинца намного сильнее из-за большого вклада от атома свинца.

Полученные результаты позволяют сделать ряд выводов:

1.Хорошее согласие расчетных и экспериментальных спектров аномального брэгговского отражения для кристалла германия позволяет заключить, что одноэлектронные методы расчета позволяют правильно описать не только тонкую структуру К- спектров поглощения в кристаллах, но и структуру спектров брэгговского отражения вблизи К-края поглощения. Уменьшение интенсивности экспериментального спектра отражения в кристалле германия за К- краем поглощения объясняется сильным уменьшением в этой области спектра длины пробега рентгеновских фотонов и, тем самым, уменьшением толщины слоя реального кристалла, в котором формируется спектр отражения.

2.Тонкая структура спектров аномального брэгговского отражения вблизи К- края поглощения существенно менее контрастна, чем тонкая структура К- спектров поглощения. Это объясняется тем, что аномальная составляющая спектров отражения формируется за счет как мнимой, так и вещественной частей амплитуды аномального резонансного атомного рассеяния, которые имеют особенности при различных значениях энергии, что в большинстве случаев приводит к сглаживанию результирующей тонкой структуры. Напротив, К- спектры поглощения определяются только мнимой частью аномальной резонансной амплитуды рассеяния, что и предопределяет их большую контрастность.

3.При толщине кристалла германия 0,5 мкм эффекты динамической дифракции слабо влияют на интенсивность нормального брэгговского рассеяния, но они заметно изменяют интенсивность аномального рассеяния. В то же время эти эффекты практически не влияют на тонкую структуру спектров аномального брэгговского отражнения, не изменяя ни число особенностей в спектре, ни их относительные энергии. Несколько иная ситуация наблюдается для кристалла PbTiG3: вывод о том, что эффекты динамической дифракции слабо влияют на тонкую структуру спектров аномального брэгговского отражения, сохраняет силу, но интенсивность как нормального, так и аномального отражения сильно изменяется при учете эффектов динамической дифракции.

Энергия, эВ

О -30 -20 -10 0 10 20 30 40

Энергия, эВ

Рис. 1. Интегральные интенсивности (004) рефлекса для кристалла германия вблизи Ge К-края поглощения (а) и Ge К- спектр поглощения (б). Нумерация кривых пояснена в тексте.